Ачык үтә күренмәле һәм сузыла торган графен электродлары

Графен кебек ике үлчәмле материаллар гадәти ярымүткәргечләр куллану өчен дә, сыгылмалы электроникада яңа куллану өчен дә җәлеп итә. Ләкин, графенның югары тарту ныклыгы түбән деформациядә сынуга китерә, бу аның гадәттән тыш электрон үзлекләреннән сузыла торган электроникада файдалануны кыенлаштыра. Үтә күренмәле графен үткәргечләренең деформациягә бәйле югары сыйфатлы эшләвен тәэмин итү өчен, без катламлы графен катламнары арасында графен нанотүрәкләре булдырдык, алар күп катламлы графен/графен төргәкләре (MGG) дип атала. Деформация астында, кайбер төргәкләр графенның фрагментланган өлкәләрен күпертеп, югары деформацияләрдә бик яхшы үткәрүчәнлекне тәэмин итүче перколяцияләүче челтәрне саклап калдылар. Эластомерларга нигезләнгән өч катламлы MGGлар ток агымы юнәлешенә перпендикуляр булган 100% деформациядә башлангыч үткәрүчәнлекләренең 65% ын саклап калдылар, ә нанотөргәкләрсез графенның өч катламлы пленкалары башлангыч үткәрүчәнлекләренең нибары 25% ын гына саклап калдылар. MGG электродлары кулланып ясалган сузыла торган, тулысынча углеродлы транзистор >90% үткәрүчәнлек күрсәтте һәм 120% деформациядә (заряд ташу юнәлешенә параллель) башлангыч ток чыгаруының 60% ын саклап калды. Бу югары дәрәҗәдә сузыла торган һәм үтә күренмәле, тулысынча углеродлы транзисторлар катлаулы сузыла торган оптоэлектроника җайланмаларын кулланырга мөмкинлек бирә алды.
Сузыла торган үтә күренмәле электроника - үсә барган өлкә, аның алдынгы биоинтеграцияләнгән системаларда мөһим кулланылышы бар (1, 2), шулай ук ​​​​сузыла торган оптоэлектроника белән интеграцияләнү мөмкинлеге (3, 4), катлаулы йомшак робототехника һәм дисплейлар җитештерү өчен. Графен атом калынлыгы, югары үтә күренмәлелек һәм югары үткәрүчәнлек кебек бик кирәкле үзенчәлекләргә ия, ләкин аны сузыла торган кушымталарда куллану кечкенә деформацияләрдә ярылу тенденциясе аркасында тоткарланган. Графенның механик чикләүләрен җиңү сузыла торган үтә күренмәле җайланмаларда яңа функциональлекләр булдырырга мөмкинлек бирә ала.
Графенның уникаль үзлекләре аны киләсе буын үтә күренмәле үткәргеч электродлар өчен көчле кандидат итә (5, 6). Иң еш кулланыла торган үтә күренмәле үткәргеч, индий калай оксиды белән чагыштырганда [ITO; 90% үтә күренмәлелектә 100 ом/квадрат (кв)], химик пар белән утырту (CVD) ярдәмендә үстерелгән бер катламлы графенның охшаш катлам каршылыгы (125 ом/кв) һәм үтә күренмәлелек (97,4%) бар (5). Моннан тыш, графен пленкалары ITO белән чагыштырганда гаҗәеп сыгылмалылыкка ия ​​(7). Мәсәлән, пластик субстратта аның үткәрүчәнлеге хәтта 0,8 мм кебек кечкенә бөкләнү радиусы өчен дә сакланырга мөмкин (8). Аның үтә күренмәле сыгылмалы үткәргеч буларак электр эшчәнлеген тагын да яхшырту өчен, элеккеге эшләрдә бер үлчәмле (1D) көмеш наночыбыклар яки углерод нанотүбәләре (CNT) белән графен гибрид материаллары эшләнде (9–11). Моннан тыш, графен катнаш үлчәмле гетероструктураль ярымүткәргечләр (мәсәлән, 2D күләмле Si, 1D наночыбыклар/нанотрубкалар һәм 0D квант нокталары) (12), сыгылмалы транзисторлар, кояш батареялары һәм яктылык чыгаручы диодлар (LED) өчен электродлар буларак кулланылган (13–23).
Графен сыгылмалы электроника өчен өметле нәтиҗәләр күрсәтсә дә, аның сузыла торган электроникада кулланылышы механик үзлекләре белән чикләнгән (17, 24, 25); графенның яссылык эчендәге катылыгы 340 Н/м һәм Янг модуле 0,5 ТПа (26). Көчле углерод-углерод челтәре кулланылган деформация өчен энергия тарату механизмнарын тәэмин итми һәм шуңа күрә 5% тан кимрәк деформациядә җиңел ярыла. Мәсәлән, полидиметилсилоксан (PDMS) эластик субстратына күчерелгән CVD графены үзенең үткәрүчәнлеген 6% тан кимрәк деформациядә генә саклый ала (8). Теоретик исәпләүләр күрсәткәнчә, төрле катламнар арасындагы бөгелү һәм үзара бәйләнеш катылыкны нык киметергә тиеш (26). Графенны берничә катламга өеп, бу ике яки өч катламлы графенның 30% деформациягә кадәр сузыла алуы, бер катламлы графенга караганда каршылык үзгәрешенең 13 тапкыр кечерәк булуы хәбәр ителә (27). Ләкин, бу сузылучанлык заманча сузыла торган c үткәргечләреннән шактый түбәнрәк (28, 29).
Транзисторлар сузыла торган кушымталарда мөһим, чөнки алар катлаулы сенсор укуын һәм сигнал анализын тәэмин итә (30, 31). Күп катламлы графен чыганак/агызу электродлары һәм канал материалы буларак кулланылган PDMS транзисторлары электр функциясен 5% ка кадәр деформациягә кадәр саклый ала (32), бу киелә торган сәламәтлекне күзәтү сенсорлары һәм электрон тире өчен кирәкле минималь кыйммәттән (~50%) шактый түбән (33, 34). Күптән түгел графен киригами ысулы өйрәнелде, һәм сыек электролит белән капланган транзисторны 240% ка кадәр сузарга мөмкин (35). Ләкин бу ысул асылмалы графенны таләп итә, бу җитештерү процессын катлауландыра.
Монда без графен катламнары арасында графен спиралларын (озынлыгы ~ 1 дән 20 мкм га кадәр, киңлеге ~ 0,1 дән 1 мкм га кадәр һәм биеклеге ~ 10 нан 100 нм га кадәр) берләштерү юлы белән югары сузыла торган графен җайланмаларына ирешәбез. Без бу графен спираллары графен катламнарындагы ярыкларны күпертү өчен үткәргеч юллар бирә ала, шулай итеп деформация астында югары үткәрүчәнлекне саклый ала дип фаразлыйбыз. Графен спираллары өстәмә синтез яки эшкәртү таләп итми; алар табигый рәвештә дымлы күчерү процедурасы вакытында барлыкка килә. Күп катламлы G/G (графен/графен) спираллары (MGG), графен сузыла торган электродлар (чыганак/дренаж һәм капка) һәм ярымүткәргечле CNTлар кулланып, без югары үтә күренмәле һәм югары сузыла торган тулысынча углеродлы транзисторларны күрсәтә алдык, аларны 120% деформациягә кадәр (заряд ташу юнәлешенә параллель) сузарга һәм башлангыч ток чыгаруының 60% ын сакларга мөмкин. Бу әлегә кадәр иң сузыла торган үтә күренмәле углерод нигезендәге транзистор, һәм ул органик булмаган светодиодны эшләтер өчен җитәрлек ток бирә.
Зур мәйданлы үтә күренмәле сузыла торган графен электродларын булдыру өчен, без CVD үскән графенны Cu фольгасында сайладык. Cu фольгасы CVD кварц трубкасының үзәгендә эленеп торды, графенның ике ягында да үсүенә мөмкинлек бирү өчен, G/Cu/G структуралары барлыкка килде. Графенны күчерү өчен, без башта графенның бер ягын саклау өчен поли(метилметакрилат) (PMMA) нечкә катламын спиннинг белән капладык, аны без өске графен дип атадык (графенның икенче ягы өчен киресенчә), һәм аннан соң, Cu фольгасын кисү өчен бөтен пленка (PMMA/өске графен/Cu/аскы графен) (NH4)2S2O8 эремәсенә манылды. PMMA каплавы булмаган аскы графенда, һичшиксез, кисү матдәсе үтеп керүенә мөмкинлек бирә торган ярыклар һәм кимчелекләр булачак (36, 37). 1А рәсемдә күрсәтелгәнчә, өслек киеренкелеге йогынтысында, чыгарылган графен доменнары спиральләргә төрелде һәм аннары калган өске G/PMMA пленкасына беркетелде. Өске G/G спиральләрен теләсә нинди нигезгә, мәсәлән, SiO2/Si, пыяла яки йомшак полимерга күчерергә мөмкин. Бу күчерү процессын бер үк нигезгә берничә тапкыр кабатлау MGG структураларын бирә.
(A) Сузыла торган электрод буларак MGG җитештерү процедурасының схематик иллюстрациясе. Графен күчерү вакытында, Cu фольгасындагы арткы графен чикләрдә һәм кимчелекләрдә ватылды, теләсә нинди формаларга төрелде һәм өске пленкаларга нык беркетелде, нанотүрәкләр барлыкка килде. Дүртенче мультфильмда катламлы MGG структурасы сурәтләнә. (B һәм C) Бер катламлы MGG-ның югары сыйфатлы TEM характеристикалары, бер катламлы графенга (B) һәм спираль (C) өлкәсенә игътибар итеп. (B) өстәмәсе - TEM челтәрендәге бер катламлы MGG-ларның гомуми морфологиясен күрсәтүче түбән зурлыктагы рәсем. (C) өстәмәләре - рәсемдә күрсәтелгән турыпочмаклы рамкалар буенча алынган интенсивлык профильләре, анда атом яссылыклары арасындагы аралар 0,34 һәм 0,41 нм. (D) Характеристик графит π* һәм σ* пиклары белән билгеләнгән углерод K-кырые EEL спектры. (E) Сары нокталы сызык буенча биеклек профиле булган бер катламлы G/G спиральләренең кисемтәле AFM рәсеме. (F - I) 300 нм калынлыктагы SiO2/Si субстратларында (F һәм H) булмаган һәм спиральләре (G һәм I) булган өч катламлы G ның оптик микроскопиясе һәм AFM сурәтләре. Аларның аермаларын күрсәтү өчен типик спиральләр һәм җыерчыклар билгеләнде.
Төргәкләрнең графен табигатьтә тәгәрмәчләнгәнлеген тикшерү өчен, без бер катламлы өске G/G төргәк структураларында югары ачыклыклы тапшыру электрон микроскопиясе (TEM) һәм электрон энергиясе югалту (EEL) спектроскопиясе тикшеренүләрен үткәрдек. 1B рәсемдә бер катламлы графенның алты почмаклы структурасы күрсәтелгән, ә өстәмәдә TEM челтәренең бер углерод тишегендә капланган пленканың гомуми морфологиясе күрсәтелгән. Бер катламлы графен челтәрнең күпчелек өлешен колачлый, һәм алты почмаклы боҗраларның берничә өеме булганда кайбер графен кабырчыклары барлыкка килә (1B рәсем). Аерым төргәккә зурайтып караганда (1C рәсем), без күп күләмдә графен челтәр кырыйларын күзәттек, аларның челтәр аралыгы 0,34 - 0,41 нм диапазонында. Бу үлчәүләр кабырчыкларның очраклы рәвештә тәгәрмәчләнгәнен һәм "ABAB" катламы өемендә челтәр аралыгы 0,34 нм булган камил графит түгеллеген күрсәтә. 1D рәсемдә углеродның K-кырые EEL спектры күрсәтелгән, анда 285 эВ пигы π* орбиталыннан башлана, ә 290 эВ тирәсендәге икенче пик σ* орбиталының күчүе аркасында барлыкка килә. Бу структурада sp2 бәйләнеше өстенлек итә, бу спиральләрнең югары графитлы булуын раслый.
Оптик микроскопия һәм атом көче микроскопиясе (AFM) рәсемнәре MGG'ларда графен нанотүрмәләренең таралышын аңларга ярдәм итә (1 нче рәсем, E - G, һәм S1 һәм S2 рәсемнәре). Төргәкләр өслек буенча очраклы рәвештә таралган, һәм аларның яссылыктагы тыгызлыгы катламнар санына пропорциональ рәвештә арта. Күп кенә төргәкләр төеннәргә үрелгән һәм 10 - 100 нм диапазонында тигез булмаган биеклек күрсәтә. Аларның озынлыгы 1 - 20 мкм һәм киңлеге 0,1 - 1 мкм, бу аларның башлангыч графен кабырчыкларының зурлыгына бәйле. 1 нче рәсемдә (H һәм I) күрсәтелгәнчә, төргәкләр җыерчыкларга караганда күпкә зуррак зуррак, бу графен катламнары арасында күпкә тупасрак чиккә китерә.
Электр үзлекләрен үлчәү өчен, без фотолитография ярдәмендә 300 мкм киңлектәге һәм 2000 мкм озынлыктагы тасмаларга спираль структуралары һәм катламнар җыелмасы булган яки булмаган графен пленкаларын бизәдек. Ике зондлы каршылыклар тышкы шартларда деформация функциясе буларак үлчәнде. Спиральләрнең булуы бер катламлы графенның каршылыгын 80% ка киметте, үткәрүчәнлек нибары 2,2% ка киметте (S4 рәсем). Бу 5 × 107 А/см2 кадәр югары ток тыгызлыгына ия булган наноспиральләрнең MGGларга бик уңай электр өлеше кертүен раслый (38, 39). Барлык моно-, би- һәм өч катламлы гади графен һәм MGGлар арасында өч катламлы MGG иң яхшы үткәрүчәнлеккә ия, аның үтә күренмәлелеге якынча 90% тәшкил итә. Әдәбиятта күрсәтелгән башка графен чыганаклары белән чагыштыру өчен, без шулай ук ​​дүрт зондлы катламлы каршылыкларны үлчәдек (S5 рәсем) һәм аларны 2А рәсемдә 550 нм да үткәрүчәнлек функциясе буларак күрсәттек (S6 рәсем). MGG ясалма рәвештә катламлы гади графен һәм киметелгән графен оксиды (RGO) белән чагыштырганда чагыштырмача яки югарырак үткәрүчәнлек һәм үтә күренмәлелек күрсәтә (6, 8, 18). Игътибар итегез, әдәбияттагы ясалма рәвештә катламлы гади графенның катламлы каршылыклары безнең MGG белән чагыштырганда бераз югарырак, мөгаен, аларның оптимальләштерелмәгән үсеш шартлары һәм күчерү ысулы аркасында.
(A) Берничә төр графен өчен 550 нм да дүрт зондлы катламлы каршылыклар үткәрүчәнлеккә каршы, монда кара квадратлар моно-, би- һәм өч катламлы MGGларны билгели; кызыл түгәрәкләр һәм зәңгәр өчпочмаклар Ли һ.б. (6) һәм Ким һ.б. (8) тикшеренүләреннән алынган Cu һәм Ni өстендә үстерелгән һәм соңыннан SiO2/Si яки кварцка күчерелгән күп катламлы гади графен белән туры килә; һәм яшел өчпочмаклар - Бонаккорсо һ.б. тикшеренүләреннән алынган төрле киметү дәрәҗәләрендәге RGO өчен кыйммәтләр (18). (B һәм C) Ток агымы юнәлешенә перпендикуляр (B) һәм параллель (C) деформация функциясе буларак моно-, би- һәм өч катламлы MGG һәм G-ның нормальләштерелгән каршылык үзгәреше. (D) Циклик деформация йөкләнеше астында 50% кадәр перпендикуляр деформация астында ике катламлы G (кызыл) һәм MGG (кара) нормальләштерелгән каршылык үзгәреше. (E) Циклик деформация йөкләнеше астында 90% кадәр параллель деформация астында өч катламлы G (кызыл) һәм MGG (кара)-ның нормальләштерелгән каршылык үзгәреше. (F) Моно-, би- һәм өч катламлы G һәм ике- һәм өч катламлы MGGларның деформация функциясе буларак нормальләштерелгән сыйдырышлык үзгәреше. Кертмәдә конденсатор структурасы күрсәтелгән, анда полимер нигезе SEBS, ә полимер диэлектрик катламы 2 мкм калынлыктагы SEBS.
MGG-ның деформациягә бәйле эшчәнлеген бәяләү өчен, без графенны термопластик эластомер стирол-этилен-бутадиен-стирол (SEBS) субстратларына (киңлеге ~ 2 см һәм озынлыгы ~ 5 см) күчердек, һәм субстрат сузылганда үткәрүчәнлек үлчәнде (Материаллар һәм методларны карагыз) ток агымы юнәлешенә перпендикуляр һәм параллель рәвештә (2 нче рәсем, B һәм C). Деформациягә бәйле электр үзлеге нано-схролллар кушылу һәм графен катламнары саны арту белән яхшырды. Мәсәлән, деформация ток агымына перпендикуляр булганда, бер катламлы графен өчен, спиральләр өстәү электр өзелү вакытында деформацияне 5тән 70% ка кадәр арттырды. Өч катламлы графенның деформациягә чыдамлыгы да бер катламлы графен белән чагыштырганда сизелерлек яхшырды. Наносхролллар белән, 100% перпендикуляр деформациядә, өч катламлы MGG структурасының каршылыгы 50% ка гына артты, спиральләрсез өч катламлы графен өчен 300% белән чагыштырганда. Циклик деформация йөкләнеше астында каршылык үзгәреше тикшерелде. Чагыштыру өчен (2D рәсем), гади ике катламлы графен пленкасының каршылыгы 50% перпендикуляр деформациядә ~700 циклдан соң якынча 7,5 тапкыр арткан һәм һәр циклда деформация белән арта барган. Икенче яктан, ике катламлы MGG каршылыгы ~700 циклдан соң якынча 2,5 тапкыр гына арткан. Параллель юнәлеш буенча 90% ка кадәр деформация кулланганда, өч катламлы графенның каршылыгы 1000 циклдан соң ~100 тапкыр арткан, ә өч катламлы MGGда ул ~8 тапкыр гына (2E рәсем). Цикл нәтиҗәләре S7 рәсемдә күрсәтелгән. Параллель деформация юнәлеше буенча каршылыкның чагыштырмача тизрәк артуы ярыкларның юнәлеше ток агымы юнәлешенә перпендикуляр булу сәбәпле. Деформацияне йөкләү һәм бушату вакытында каршылыкның тайпылышы SEBS эластомер субстратының вискоэластик торгызылуы белән бәйле. Цикл вакытында MGG тасмаларының тотрыклырак каршылыгы графенның ярылган өлешләрен тота алырлык зур спиральләр булу белән бәйле (AFM күзәткәнчә), бу перколяция юлын сакларга ярдәм итә. Перколяция юлы белән үткәрүчәнлекне саклау күренеше эластомер субстратларындагы ярылган металл яки ярымүткәргеч пленкалар өчен элегрәк хәбәр ителгән иде (40, 41).
Бу графен нигезендәге пленкаларны сузыла торган җайланмаларда капка электродлары буларак бәяләү өчен, без графен катламын SEBS диэлектрик катламы (2 мкм калынлыкта) белән капладык һәм диэлектрик сыйдырышлык үзгәрешен деформация функциясе буларак күзәттек (тулырак мәгълүмат өчен 2F рәсемен һәм өстәмә материалларны карагыз). Без гади бер катламлы һәм ике катламлы графен электродлары белән сыйдырышлыкларның графенның яссылык эчендәге үткәрүчәнлеге югалу сәбәпле тиз кимегәнен күзәттек. Киресенчә, MGG белән капланган сыйдырышлыклар, шулай ук ​​гади өч катламлы графен, деформация белән сыйдырышлыкның артуын күрсәттеләр, бу деформация белән диэлектрик калынлыгының кимүе аркасында көтелә. Сыйдырышлыкның көтелгән артуы MGG структурасына бик туры килде (S8 рәсем). Бу MGG сузыла торган транзисторлар өчен капка электроды буларак яраклы булуын күрсәтә.
Электр үткәрүчәнлегенең деформациягә чыдамлылыгында 1D графен спиралының ролен тирәнтен өйрәнү һәм графен катламнары арасындагы аерманы яхшырак контрольдә тоту өчен, без графен спиралларын алыштыру өчен спрей белән капланган CNTлар кулландык (өстәмә материалларны карагыз). MGG структураларын имитацияләү өчен, без өч тыгызлыктагы CNTларны урнаштырдык (ягъни CNT1).
(А дан C га кадәр) CNTларның өч төрле тыгызлыктагы AFM рәсемнәре (CNT1
Сузыла торган электроника өчен электродлар буларак аларның мөмкинлекләрен тирәнрәк аңлау өчен, без MGG һәм G-CNT-G морфологияләрен деформация астында системалы рәвештә тикшердек. Оптик микроскопия һәм сканерлаучы электрон микроскопия (SEM) нәтиҗәле характеристика ысуллары түгел, чөнки икесендә дә төс контрасты юк, һәм SEM графен полимер субстратларында булганда электрон сканерлау вакытында сурәт артефактларына дучар була (S9 һәм S10 рәсемнәре). Деформация астында графен өслеген урында күзәтү өчен, без бик нечкә (~0,1 мм калынлыктагы) һәм эластик SEBS субстратларына күчергәннән соң өч катламлы MGG һәм гади графенда AFM үлчәүләрен җыйдык. CVD графенындагы эчке җитешсезлекләр һәм күчерү процессы вакытында тышкы зыян аркасында, деформацияләнгән графенда ярыклар барлыкка килә, һәм деформация арткан саен, ярыклар тыгызрак була (4 нче рәсем, А дан D га кадәр). Углерод нигезендәге электродларның катлам структурасына карап, ярыклар төрле морфология күрсәтә (S11 рәсеме) (27). Күп катламлы графенның ярык мәйданы тыгызлыгы (ярык мәйданы/анализланган мәйдан буларак билгеләнә) деформациядән соң бер катламлы графенныкыннан кимрәк, бу MGG өчен электр үткәрүчәнлегенең артуы белән туры килә. Икенче яктан, ярыкларны күпертү өчен еш кына спиральләр күзәтелә, деформацияләнгән пленкада өстәмә үткәрүче юллар бирә. Мәсәлән, 4B рәсемендәге рәсемдә күрсәтелгәнчә, киң спираль өч катламлы MGG ярыгын кисеп үткән, ләкин гади графенда спираль күзәтелмәгән (4 нче рәсем, E - H). Шулай ук, CNTлар графендагы ярыкларны да күперткән (S11 нче рәсем). Ярык мәйданы тыгызлыгы, спираль мәйданы тыгызлыгы һәм пленкаларның тупаслыгы 4K рәсемендә кыскача күрсәтелгән.
(A - H) 0, 20, 60 һәм 100% деформациядә бик нечкә SEBS (~0,1 мм калынлыктагы) эластомерында өч катламлы G/G скроллларының (A - D) һәм өч катламлы G структураларының (E - H) in situ AFM рәсемнәре. Күрсәтмә ярыклар һәм скролллар уклар белән күрсәтелгән. Барлык AFM рәсемнәре дә 15 мкм × 15 мкм мәйданда, билгеләнгән төстәге шкала ярдәмендә. (I) SEBS субстратында бизәкле бер катламлы графен электродларының модельләштерү геометриясе. (J) Бер катламлы графенда һәм SEBS субстратында 20% тышкы деформациядә максималь төп логарифмик деформациянең модельләштерү контур картасы. (K) Төрле графен структуралары өчен ярык мәйданы тыгызлыгын (кызыл багана), скролл мәйданы тыгызлыгын (сары багана) һәм өслек тигезсезлеген (зәңгәр багана) чагыштыру.
MGG пленкалары сузылганда, спиральләр графенның ярылган өлкәләрен күпертә алуы һәм перколяция челтәрен саклап калуы кебек мөһим өстәмә механизм бар. Графен спиральләре өметле, чөнки алар дистәләгән микрометр озынлыкта була ала һәм шуңа күрә гадәттә микрометр масштабына кадәр булган ярыкларны күпертә ала. Моннан тыш, спиральләр графенның күп катламнарыннан торганлыктан, аларның түбән каршылыкка ия ​​булуы көтелә. Чагыштыру өчен, чагыштырмача тыгыз (түбәнрәк үткәрүчәнлекле) CNT челтәрләре чагыштырмача үткәрүчән күперләү мөмкинлеген тәэмин итү өчен кирәк, чөнки CNTлар спиральләргә караганда кечерәк (гадәттә берничә микрометр озынлыкта) һәм азрак үткәрүчән. Икенче яктан, S12 нче рәсемдә күрсәтелгәнчә, графен сузылу вакытында көчәнешкә туры килү өчен ярылса, спиральләр ярылмый, бу соңгысының астагы графенда шуышып йөрүен күрсәтә. Аларның ярылмавының сәбәбе, мөгаен, күп катламлы графеннардан (~1 дән 20 мкм га кадәр озынлыкта, ~0,1 дән 1 мкм га кадәр киңлектә һәм ~10 дән 100 нм га кадәр биеклектә) торган бөкләнгән структура белән бәйле, бу бер катламлы графенга караганда югарырак эффектив модульгә ия. Грин һәм Херсам (42) хәбәр иткәнчә, металлик CNT челтәрләре (трубка диаметры 1,0 нм) CNTлар арасындагы зур тоташу каршылыгына карамастан, түбән катлам каршылыгына <100 ом/кв.м ирешә ала. Безнең графен спиральләренең киңлеге 0,1 дән 1 мкм га кадәр булуын һәм G/G спиральләренең CNTларга караганда күпкә зуррак контакт мәйданнары булуын исәпкә алганда, графен һәм графен спиральләре арасындагы контакт каршылыгы һәм контакт мәйданы югары үткәрүчәнлекне саклап калу өчен чикләүче факторлар булмаска тиеш.
Графенның SEBS субстратына караганда күпкә югарырак модуле бар. Графен электродының эффектив калынлыгы субстратныкына караганда күпкә түбәнрәк булса да, графенның катылыгы аның калынлыгына тапкырланганда субстратныкы белән чагыштырырлык (43, 44), нәтиҗәдә уртача каты утрау эффекты барлыкка килә. Без SEBS субстратында 1 нм калынлыктагы графенның деформациясен симуляцияләдек (тулырак мәгълүмат өчен Өстәмә материалларны карагыз). Симуляция нәтиҗәләренә караганда, SEBS субстратына тышкы яктан 20% деформация кулланылганда, графендагы уртача деформация ~6,6% тәшкил итә (4J рәсем һәм S13D рәсем), бу эксперименталь күзәтүләр белән туры килә (S13 рәсемен карагыз). Без оптик микроскопия ярдәмендә үрнәкле графен һәм субстрат өлкәләрендәге деформацияне чагыштырдык һәм субстрат өлкәсендәге деформациянең графен өлкәсендәге деформациядән ким дигәндә ике тапкыр зуррак булуын ачыкладык. Бу графен электроды үрнәкләренә кулланылган деформациянең шактый чикләнгән булуын күрсәтә, SEBS өстендә графен каты утраулары барлыкка китерә (26, 43, 44).
Шуңа күрә, MGG электродларының югары деформация астында югары үткәрүчәнлекне саклап калу сәләте, мөгаен, ике төп механизм белән тәэмин ителә: (i) спиральләр үткәргеч перколяция юлын саклап калу өчен аерылган өлкәләрне күпертә ала, һәм (ii) күп катламлы графен катламнары/эластомер бер-берсе өстеннән шуышып китә ала, нәтиҗәдә графен электродларына деформация кими. Эластомердагы күчерелгән графенның берничә катламы өчен катламнар бер-берсенә нык бәйләнмәгән, бу деформациягә җавап итеп шуышып китә ала (27). спиральләр шулай ук ​​графен катламнарының тупаслыгын арттырган, бу графен катламнары арасындагы аерманы арттырырга ярдәм итә ала һәм шуның белән графен катламнарының шуышуын тәэмин итә ала.
Түбән бәя һәм югары үткәрүчәнлек аркасында тулысынча углеродлы җайланмалар зур кызыксыну белән кулланыла. Безнең очракта, тулысынча углеродлы транзисторлар аскы графен капкасы, өске графен чыганагы/агым контакты, сортланган CNT ярымүткәргеч һәм диэлектрик буларак SEBS кулланып ясалды (5А рәсем). 5В рәсемдә күрсәтелгәнчә, чыганак/агым һәм капка (аскы җайланма) буларак CNT булган тулысынча углеродлы җайланма графен электродлы җайланмага (өске җайланма) караганда тоныкрак. Чөнки CNT челтәрләре графенга охшаш катлам каршылыгына ирешү өчен зуррак калынлыклар һәм, нәтиҗәдә, түбәнрәк оптик үткәрүчәнлек таләп итә (S4 рәсем). 5 нче рәсемдә (C һәм D) ике катламлы MGG электродлары белән ясалган транзистор өчен деформация алдыннан күчерү һәм чыгару кәкреләре күрсәтелгән. Деформациясез транзисторның канал киңлеге һәм озынлыгы 800 һәм 100 мкм иде. Үлчәнгән кабызу/сүндерү нисбәте 103 тан зуррак, тиешенчә 10−5 һәм 10−8 А дәрәҗәләрендә кабызу һәм сүндерү токлары булганда. Чыгу сызыгы ачык капка-көчәнешкә бәйле идеаль сызыклы һәм туендыру режимнарын күрсәтә, бу CNTлар һәм графен электродлары арасындагы идеаль контактны күрсәтә (45). Графен электродлары белән контакт каршылыгы парга әйләнгән Au пленкасына караганда түбәнрәк булуы күзәтелде (S14 рәсемен карагыз). Сузыла торган транзисторның туендыру мобильлеге якынча 5,6 см2/Vs тәшкил итә, бу диэлектрик катлам буларак 300 нм SiO2 кулланылган каты Si субстратларындагы шул ук полимер-сортланган CNT транзисторларынкына охшаш. Оптимальләштерелгән трубка тыгызлыгы һәм башка төр трубкалар белән мобильлекне тагын да яхшырту мөмкин (46).
(A) Графен нигезендәге сузыла торган транзистор схемасы. SWNTлар, бер стеналы углерод нанотрубкалары. (B) Графен электродларыннан (өстә) һәм CNT электродларыннан (аста) ясалган сузыла торган транзисторларның фотосы. Үтә күренмәлелек аермасы ачык күренә. (C һәм D) Графен нигезендәге транзисторның SEBS'та деформация алдыннан күчерү һәм чыгару кәкреләре. (E һәм F) Күчерү кәкреләре, кабызу һәм сүндерү тогы, кабызу/сүндерү нисбәте һәм төрле деформацияләрдә графен нигезендәге транзисторның хәрәкәтчәнлеге.
Күренмәле, тулысынча углеродтан торган җайланма заряд ташу юнәлешенә параллель юнәлештә сузылганда, минималь деградация 120% ка кадәр күзәтелде. Сузылу вакытында хәрәкәтчәнлек 0% деформациядә 5,6 см2/Vs тан 120% деформациядә 2,5 см2/Vs ка кадәр өзлексез кимеде (5F рәсем). Без шулай ук ​​төрле канал озынлыклары өчен транзистор эшчәнлеген чагыштырдык (S1 таблицасын карагыз). Шунысы игътибарга лаек, 105% кадәр зур деформациядә бу транзисторларның барысы да югары кабызу/сүндерү нисбәтен (>103) һәм хәрәкәтчәнлекне (>3 см2/Vs) күрсәттеләр. Моннан тыш, без тулысынча углеродтан торган транзисторлар буенча соңгы эшләрне йомгакладык (S2 таблицасын карагыз) (47–52). Эластомерларда җайланмалар ясауны оптимальләштерү һәм MGGларны контактлар буларак куллану аша, безнең тулысынча углеродтан торган транзисторларыбыз хәрәкәтчәнлек һәм гистерезис ягыннан яхшы күрсәткечләр күрсәтәләр, шулай ук ​​югары сузылучанлык та.
Тулысынча үтә күренмәле һәм сузыла торган транзисторны куллану буларак, без аны LED'ның күчүен контрольдә тоту өчен кулландык (6А рәсем). 6В рәсемдә күрсәтелгәнчә, яшел LED'ны турыдан-туры өстә урнаштырылган сузыла торган тулысынча углерод җайланмасы аша ачык күрергә мөмкин. ~100% ка кадәр сузылганда (6 нчы рәсем, C һәм D), LED яктылык интенсивлыгы үзгәрми, бу югарыда тасвирланган транзистор эшчәнлеге белән туры килә (S1 фильмын карагыз). Бу графен электродлары кулланып ясалган сузыла торган идарә итү блоклары турындагы беренче отчет, графен сузыла торган электроника өчен яңа мөмкинлекләрне күрсәтә.
(A) Светодиодны эшләтү өчен транзистор схемасы. GND, җир. (B) Яшел светодиод өстендә урнаштырылган 0% көчәнештә сузыла торган һәм үтә күренмәле углеродлы транзисторның фотосы. (C) Светодиодны алыштыру өчен кулланыла торган углеродлы үтә күренмәле һәм сузыла торган транзистор Светодиод өстендә 0% (сулда) һәм ~100% көчәнештә (уңда) урнаштырылган. Ак уклар җайланмадагы сары маркерлар буларак күрсәтә, алар сузыла торган ара үзгәрүен күрсәтә. (D) Светодиод эластомерга бастырылган сузылган транзисторның яннан күренеше.
Йомгаклап әйткәндә, без зур деформацияләр астында югары үткәрүчәнлекне сузыла торган электродлар буларак саклый торган үтә күренмәле үткәргеч графен структурасын эшләдек, бу графен катламнары арасындагы графен нанотүрләре ярдәмендә мөмкин булды. Эластомердагы бу ике һәм өч катламлы MGG электрод структуралары 100% кадәр югары деформациядә үзләренең 0% деформация үткәрүчәнлегенең 21 һәм 65% ын саклый ала, бу гадәти бер катламлы графен электродлары өчен 5% деформациядә үткәрүчәнлекне тулысынча югалтуга тиң. Графен төргәкләренең өстәмә үткәрүчән юллары, шулай ук ​​күчерелгән катламнар арасындагы көчсез үзара бәйләнеш деформация астында югары үткәрүчәнлек тотрыклылыгына өлеш кертә. Без бу графен структурасын тулысынча углеродлы сузыла торган транзисторлар ясау өчен кулландык. Әлегә бу - бөгелү кулланмыйча, иң яхшы үтә күренмәле графен нигезендәге иң сузыла торган транзистор. Әлеге тикшеренү сузыла торган электроника өчен графенны куллану өчен үткәрелсә дә, без бу ысулны сузыла торган 2D электрониканы куллану өчен башка 2D материалларга да киңәйтергә мөмкин дип саныйбыз.
Зур мәйданлы CVD графены асылмалы Cu фольгаларында (99,999%; Alfa Aesar) 0,5 мторр даими басым астында 1000°C температурада 50–SCCM (стандарт куб сантиметр) CH4 һәм 20–SCCM H2 прекурсорлар буларак кулланылып үстерелде. Cu фольгасының ике ягы да бер катламлы графен белән капланды. Cu фольгасының бер ягына PMMA нечкә катламы (2000 әйләнү/мин; A4, Microchem) спиннинг-каплау белән капланды, PMMA/G/Cu фольгасы/G структурасы барлыкка килде. Аннары, Cu фольгасын кисү өчен, бөтен пленка якынча 2 сәгать дәвамында 0,1 М аммоний персульфаты [(NH4)2S2O8] эремәсендә чылатылды. Бу процесс барышында якланмаган арткы графен башта бөртек чикләре буйлап ертылды, аннары өслек киеренкелеге аркасында спиральләргә төрелде. спиральләр PMMA белән тәэмин ителгән өске графен пленкасына беркетелде, PMMA/G/G спиральләре барлыкка килде. Пленкалар аннан соң берничә тапкыр деионизацияләнгән суда юылды һәм максатлы субстратка, мәсәлән, каты SiO2/Si яки пластик субстратка салынды. Беркетелгән пленка субстратта кипкәч, үрнәк PMMAны бетерү өчен ацетон, 1:1 ацетон/IPA (изопропил спирты) һәм IPAда 30 секунд дәвамында чылатып торылды. Пленкалар 100°C температурада 15 минут җылытылды яки төнлә вакуумда тотылды, тотылган суны тулысынча бетерү өчен, G/G спиралының тагын бер катламы күчерелде. Бу адым графен пленкасының субстраттан аерылуын булдырмас өчен һәм PMMA йөртүче катламы чыгарылганда MGGларның тулысынча каплануын тәэмин итү өчен иде.
MGG структурасының морфологиясе оптик микроскоп (Leica) һәм сканерлаучы электрон микроскоп (1 кВ; FEI) ярдәмендә күзәтелде. G слендерларының детальләрен күзәтү өчен атом көче микроскопы (Nanoscope III, Digital Instrument) таплау режимында эшләтелде. Пленка үтә күренмәлелеге ультрафиолет күренә торган спектрометр (Agilent Cary 6000i) ярдәмендә тикшерелде. Көчәнеш ток агымының перпендикуляр юнәлеше буенча булганда, фотолитография һәм O2 плазмасы графен структураларын тасмаларга (~300 мкм киңлектә һәм ~2000 мкм озынлыкта) бизәү өчен кулланылды, ә Au (50 нм) электродлары озын якның ике очында күләгә битлекләре кулланып термик рәвештә урнаштырылды. Аннары графен тасмалары SEBS эластомеры (киңлеге ~2 см һәм озынлыгы ~5 см) белән контактка куелды, тасмаларның озын күчәре SEBSның кыска ягына параллель, аннары BOE (буферланган оксид охып чыгару) (HF:H2O 1:6) охып чыгару һәм эвтектик галлий индий (EGaIn) электр контактлары буларак кулланылды. Параллель деформация сынаулары өчен, бизәксез графен структуралары (~5 × 10 мм) SEBS субстратларына күчерелде, озын күчәрләр SEBS субстратының озын ягына параллель иде. Ике очракта да, кул аппаратында бөтен G (G скролллары булмаган)/SEBS эластомерның озын ягы буйлап сузылды, һәм без аларның каршылык үзгәрешләрен ярымүткәргеч анализатор (Keithley 4200-SCS) белән зонд станциясендә деформация астында үлчәдек.
Полимер диэлектригы һәм субстратның органик эреткечләр белән зарарлануын булдырмас өчен, эластик субстраттагы югары дәрәҗәдә сузыла торган һәм үтә күренмәле углеродлы транзисторлар түбәндәге процедуралар буенча ясалды. MGG структуралары SEBSка капка электродлары буларак күчерелде. Бердәм юка пленкалы полимер диэлектрик катламын (2 мкм калынлыкта) алу өчен, SEBS толуол (80 мг/мл) эремәсе октадецилтрихлорсилан (OTS) белән модификацияләнгән SiO2/Si субстратына 1000 әйләнү/мин тизлегендә 1 минут дәвамында спиннинг белән капланды. Юкка диэлектрик пленканы гидрофоб OTS өслегеннән әзерләнгән графен белән капланган SEBS субстратына җиңел күчерергә мөмкин. Конденсаторны LCR (индуктивлык, сыйдырышлык, каршылык) үлчәгече (Agilent) ярдәмендә деформация функциясе буларак сыйдырышлыкны билгеләү өчен сыек металл (EGaIn; Sigma-Aldrich) өске электродын урнаштыру юлы белән ясарга мөмкин. Транзисторның икенче өлеше, элек хәбәр ителгән процедураларны (53) үтәп, полимер-сортланган ярымүткәргеч CNTлардан торды. Үрнәкле чыганак/агызу электродлары каты SiO2/Si субстратларында ясалган. Аннары, ике өлеш, диэлектрик/G/SEBS һәм CNT/үрнәкле G/SiO2/Si, бер-берсенә ламинатланган һәм каты SiO2/Si субстратын алу өчен BOE белән чыланган. Шулай итеп, тулысынча үтә күренмәле һәм сузыла торган транзисторлар ясалган. Электр сынаулары югарыда телгә алынган ысул буенча кул белән сузылу җайланмасында башкарылган.
Бу мәкалә өчен өстәмә материаллар http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 адресы буенча бар.
S1 рәсем. Төрле зурайтуларда SiO2/Si субстратларында MGG монокатламының оптик микроскопия рәсемнәре.
S4 рәсем. Моно-, ике- һәм өч катламлы гади графенның (кара квадратлар), MGG (кызыл түгәрәкләр) һәм CNTларның (зәңгәр өчпочмак) 550 нмдагы ике зондлы катламлы каршылыкларны һәм үткәрүчәнлекләрне чагыштыру.
S7 нче рәсем. ~1000 циклик деформация йөкләнеше астында 40 һәм 90% параллель деформациягә кадәр моно- һәм ике катламлы MGG (кара) һәм G (кызыл) нормальләштерелгән каршылык үзгәреше.
S10 рәсем. SEBS эластомерында деформациядән соң өч катламлы MGGның SEM рәсеме, берничә ярык өстендә озын скроллинг аркылы кисешү күрсәтелгән.
S12 рәсем. Бик нечкә SEBS эластомерында 20% деформация белән өч катламлы MGG AFM рәсеме, ярык өстеннән кисеп үткән төргәкне күрсәтә.
S1 таблицасы. Төрле канал озынлыкларында деформация алдыннан һәм аннан соң ике катламлы MGG–бер стеналы углерод нанотрубкалы транзисторларның хәрәкәтчәнлеге.
Бу - Creative Commons Attribution-NonCommercial лицензиясе шартлары нигезендә таратылган ачык керү мөмкинлеге булган мәкалә, ул теләсә нинди материалда кулланырга, таратырга һәм күчереп алырга рөхсәт итә, ләкин нәтиҗәдә коммерция максатларында кулланылмаган һәм оригиналь хезмәт дөрес сылтама белән күрсәтелгән очракта.
ИСКӘРМӘ: Без сезнең электрон почта адресыгызны бары тик сез бу битне тәкъдим иткән кеше сезнең аны күрүен теләгәнегезне һәм аның кирәксез хат түгеллеген белсен өчен генә сорыйбыз. Без бернинди электрон почта адресын да теркәмибез.
Бу сорау сезнең кеше булу-булмавыгызны тикшерү һәм автоматик рәвештә спам җибәрүләрен булдырмау өчен бирелә.
Н.
Н.
© 2021 Фән үсеше өчен Америка Ассоциациясе. Барлык хокуклар сакланган. AAAS - HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef һәм COUNTER партнеры. Science Advances ISSN 2375-2548.